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晶态所研究成果发表于《RSC Advances》
2016-01-15


    多孔碳材料,由于高化学和机械稳定性、优越的导电性、大比表面积和可调孔结构等显著特性,在环境修复、气体吸附/分离、能源存储/转化和多相催化等领域引起科研人员的强烈关注。主要通过有机-有机软模板自组装或氧化硅等材料作为硬模板的纳米铸造策略合成。其中,软模板法合成的有机高分子聚合物在惰气氛围煅烧可得到具有规整的、介孔分布的碳材料。该系列碳材料外表面缺乏催化活性中心的固定位点,因而对其进行功能化修饰(掺杂N、S、P、B、O等元素)成为目前研究的焦点。晶态所的前期研究结果表明,具有疏水核-亲水壳结构的介孔氧化硅对水溶液中苯酚加氢具有明显的富集和促进效应。然而,在反应温度较高时往往导致疏水核被刻蚀,这样催化剂的结构就会发生塌陷,导致其催化活性降低。
    基于此,我们将多孔碳材料作为疏水性核并在其外表面包覆一层介孔氧化硅可制得水热稳定的多功能催化剂。与前期的Pd/MS-C3@MS-NH2催化剂相比,该催化剂在苯酚选择性加氢实验中展示了更好的选择性和稳定性(Conv >99%, Sel. >99%,)。同时还研究了苯酚加氢的反应动力学过程,通过Arrhenius公式计算发现苯酚加氢的活化能降低至39.2kJ/mol,可与文献报道的最佳结果相媲美。研究工作以全文形式“Pd nanoparticles embedded in the outershell of a mesoporous core–shell catalyst for phenol hydrogenation in pure water”发表于英国皇家化学会的化学综合类期刊RSC Adv., 2015, 5, 102811-102817。我所青年教师张锋伟是该论文的第一作者。该项工作得到山西大学科研启动经费(023151801002)和山西省青年科技研究基金(2015021051)的联合资助。
论文链接:http://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2015/ra/c5ra12947h